در بازگشت به میهن، نخست در اداره کار آبادان و سپس در اسپهان مشغول به کار شد. به پیشنهاد مهندس زیرک زاده که در فرانسه با ایشان آشنا شده بود به عضویت حزب ایران درآمد و تا واپسین روزهای فعالیت سیاسی و رسیدن به نخست وزیری عضو همیشگی و وفادار حزب ایران بود و به مقام دبیرکلی هم رسید.
در دولت ملی دکتر مصدق به معاونت وزارت کار منصوب شد، ولی پس از کودتای ۲۸ امرداد هرگز شغل دولتی نپذیرفت. تنها چهار روز پس از کودتای ۲۸ امرداد با دعوت آیت الله رضا زنجانی همراه با مهدی بازرگان به نهضت مقاومت ملی پیوست و از هموندان موثر در ادامه جنبش بود.
پس از بازگشت شاه به ایران در پی کودتای ۲۸ امرداد، بختیار از جمله منتقدان شاه بود و به همین علت چند بار به زندان افتاد. او جمعاً شش سال زندانی بوده است. در بازسازی فعالیت جبهه ملی ایران در سال ۱۳۳۹، یکی از بنیانگذاران و هموند شورای مرکزی جبهه ملی ایران بود.
در ۲۲ خرداد ۱۳۵۶، سنجابی، بختیار و فروهر بیانیه ای با امضای خودخطاب به شاه از کارنامه خودکامگی او انتقاد کردند و اینکه باید به قانون اساسی مشروطه عمل کند. آنها زیر پیگرد قرار گرفتند. با آغاز تظاهرات و درگیری های خیابانی، همچنان که شرایط کشور رو به وخامت میرفت، شاه برای تشکیل یک دولت ملی به اجبار رو به جبهه ملی آورد و با دکتر صدیقی و دکتر سنجابی برای پذیرش نخست وزیری وارد مذاکره شد. ولی با شرط های آنان، با وجود اینکه در مورد اینکه شاه بماند یا برود متفاوت بودند موافقت نکرد. انتخاب نخست وزیرانی چون شریف امامی و تیمسار ازهاری هم تنها مردم را خشمگین تر کرد. سرانجام شاه با شاپور بختیار که در سال ۱۳۵۷ دستور آزادی وی را از زندان داده بود وارد مذاکره شد. با وجود اینکه شاه همه شرط های بختیار را نپذیرفت، از آنجا که کشور رو به سقوط بود و او باید بیدرنگ کشور را ترک میکرد، او را نخست وزیر اعلام نمود. بختیار نخست وزیری را پذیرفت با این شرط که مطبوعات و زندانیان سیاسی آزاد و ساواک منحل شود و حکومت بر پایه قانون اساسی اداره گردد، ولی شاه پیشنهاد او را برای فرماندهی کل نیروهای مسلح نپذیرفت. همین باعث فروپاشی و اعلام بیطرفی ارتش شد و فاجعه قتل عام بهترین افسران و فرماندهان نیروهای مسلح شد و صدام حسین را ترغیب به حمله کرد. بختیار در شرایطی که اختیار ارتش را در دست نداشت می دانست که خطر بزرگی را پذیرفته و خودش میدانست که امکان موفقیتش اندک است. ولی با شهامت ذاتی و حس میهن پرستی شدیدی که همیشه در دل داشت میخواست تلاش کند بلکه ایران از نابودی که احمد کسروی پیش بینی کرده بود نجات دهد.
ولی شاه هم با او صادقانه رفتار نکرده بود. پس از موافقت شاه با نخست وزیری شاپور بختیار، در نشستی با حضور سران ارتش و دکتر بختیار، به گفته یکی از وزیران بختیار از قول دو تن حاضر در آن نشست، شاه به حاضران گفته بود: "پس از من از دکتر بختیار دستور بگیرید"؛ ولی پس از رفتن بختیار از نشست، شاه به حاضران میگوید که در غیابش دستورهای لازم را از تیمسار فردوست بگیرند. بختیار خود را فدای ایران کرده بود.
پس از انقلاب و طرد دولت ۳۷ روزه او توسط آیت الله خمینی و مجلس، بختیار ۶ ماه در ایران مخفیانه زندگی کرد و با وجود امنتاع از ترک میهن، زیر فشار خانواده و دوستان در اوایل ۱۳۵۸ به فرانسه رفت. او حتی در دوران زندگی مخفیانه خود در ایران هم از مبارزه از طریق بیانیه و مصاحبه دست بر نداشته بود. بختیار در پاریس هم به فعالیت علیه رژیم جمهوری اسلامی پرداخت و از ایرانیان مخالف و همرزمان پیشین خود خواست که به او بپیوندند و نهضت مقاومت ملی را فعال سازند.
در تابستان 1359، تیمی به رهبری یک لبنانی به نام انیس نقاش مامور کشتن بختیار شد که با هوشیاری پلیس فرانسه خنثی شد. در سال 1370، جمهوری اسلامی تیم دیگری را برای کشتن او فرستاد که موفق شدند بختیار و منشی او را به قتل برسانند. او با عشق به میهن و آرزوی مردم سالاری و سربلندی و رفاه برای ملت ایران، دانسته خود را به خطر انداخت، جان خود را فدا کرد و در تاریخ معاصر ایران بلند آوازه و جاودانه شد. ملت ایران به این قهرمان ملی مدیون است که امید به آینده و ظهور مردانی چون او که در تاریخ ایران کم نبوده اند را زنده نگهداشت.
جبهه ملی ایران (سامانه ششم)
تهران – ۱۱ بهمن ۱۳۹۷خ